旧大澳警署于1902年落成。其时大澳邻近海域海盗横行，政府遂在这里驻警，全力打击犯罪活动。早期大澳警署只有6至7名警员在警署驻守，至1983年，驻守的警员已多至180名以上。鉴于大澳近年罪案率极低，大澳警署的规模经已缩小，1996年起只设巡逻警岗。警署自2002年11月起空置。
警署由两座两层高建筑组成，包括「主楼」及「营房」，两者由一道位于一楼的桥贯通，是一间典型纪律部队及殖民风格的建筑，并于全座楼宇附设保安设施。
主楼具有意大利文艺复兴的外观，同时包括中式Pan-and-roll瓦顶，飞簷及拱顶阳台。至于营房则展示出「工艺美术」的建筑风格。