舊大澳警署於1902年落成。其時大澳鄰近海域海盜橫行，政府遂在這裡駐警，全力打擊犯罪活動。早期大澳警署只有6至7名警員在警署駐守，至1983年，駐守的警員已多至180名以上。鑒於大澳近年罪案率極低，大澳警署的規模經已縮小，1996年起只設巡邏警崗。警署自2002年11月起空置。
警署由兩座兩層高建築組成，包括「主樓」及「營房」，兩者由一道位於一樓的橋貫通，是一間典型紀律部隊及殖民風格的建築，並於全座樓宇附設保安設施。
主樓具有意大利文藝復興的外觀，同時包括中式Pan-and-roll瓦頂，飛簷及拱頂陽台。至於營房則展示出「工藝美術」的建築風格。