舊大澳警署於1902年落成。其時大澳鄰近海域海盜橫行,政府遂在這裡駐警,全力打擊犯罪活動。早期大澳警署只有6至7名警員在警署駐守,至1983年,駐守的警員已多至180名以上。鑒於大澳近年罪案率極低,大澳警署的規模經已縮小,1996年起只設巡邏警崗。警署自2002年11月起空置。
警署由兩座兩層高建築組成,包括「主樓」及「營房」,兩者由一道位於一樓的橋貫通,是一間典型紀律部隊及殖民風格的建築,並於全座樓宇附設保安設施。
主樓具有意大利文藝復興的外觀,同時包括中式Pan-and-roll瓦頂,飛簷及拱頂陽台。至於營房則展示出「工藝美術」的建築風格。